Mecanismos que impulsan los fenómenos de autoorganización en metasuperficies plasmónicas aleatorias bajo exposición láser de femtosegundos multipulso: un estudio a escala multitemporal

18 May, 2022 | Grupo de Procesado por Láser (LPG)

¿Sabes qué cambios afectan a un material cuando es atacado por un láser de femtosegundos?

Mediante el procesado por láser se pueden tratar algunas superficies especiales y formar en ellas las llamadas metasuperficies, distribuciones bidimensionales de los componentes de la superficie que permiten transmitir o manipular la luz que llega a ellas gracias a la formación de plasmones de superficie y de esta forma presentar propiedades electromagnéticas, térmicas o mecánicas especiales que proceden de la nanoestructura diseñada y no de su composición.

Las aplicaciones de las metasuperficies están en constante crecimiento en áreas tecnológicas clave, como las comunicaciones, la energía, la catálisis o la medicina.

En este trabajo de investigación un grupo formado por el Laboratorio Hubert Curien de la Universidad UJM-Saint-Etienne, la Universidad Aix Marseille y el Grupo de Procesado por Láser del Instituto de Óptica busca comprender el estado transitorio del material mientras es atacado por el láser para así poder optimizar el procesado por láser y alcanzar así las propiedades ópticas deseadas.

En el trabajo se realizó un estudio experimental complementado por otro teórico para visualizar y explicar las diversas transformaciones irreversibles que experimenta una metasuperficie plasmónica sometida a múltiples pulsos de láser de femtosegundos.

Una energía más baja conduce a una fase de TiO2 con una menor contribución de TiN, mientras que una fluencia más alta produce una mayor cantidad de TiN .

Neff=Número de pulsos láser efectivos
a) visión de la metasuperficie al microscopio
b) corte transversal de la metasuperficie

En el estudio experimental se diseñó un sistema de captura de imágenes espectroscópicas que capturó pulso tras pulso, con una separación entre captura de nanosegundos, los espectros de transmisión de la metasuperficie que fue sometida en este proceso a 50.000 pulsos láser ultracortos.

Los resultados obtenidos revelaron que la superficie atacada pasaba por diferentes estados, donde se observaba la sucesiva formación de nanoestructuras autoorganizadas de forma periódica con períodos muy diferentes unas de otras.

Este estudio general proporciona una visión detallada de los sucesivos mecanismos que conducen a la transformación de la forma y la autoorganización en el sistema, y su respectivo predominio de unas estructuras u otras en función de la temperatura inducida por láser y su cinética.

Estas metasuperficies plasmónicas anisotrópicas tienen un gran potencial para por ejemplo para la impresión de seguridad o el almacenamiento de datos, y una mejor comprensión de su formación abre el camino a la optimización eficiente de sus propiedades.

¿Cómo se va transformando el material por la acción del láser?

El estudio revela diferentes mecanismos que impulsan sucesivamente la remodelación y la autoorganización de las nanopartículas de Ag incrustadas entre dos capas de TiO2. Durante los primeros pulsos de láser fs, los mecanismos de fotooxidación y desorción atómica reducen el tamaño de las nanopartículas. Entre aproximadamente 10 y 1000 pulsos, se forman franjas periódicas autoorganizadas formadas por nanoparticulas, como resultado de esencialmente dos mecanismos. En primer lugar, la presencia de una distribución de intensidad de la luz láser que cambia según la posición debido a la interferencia de la onda incidente con el modo de guiado directo excitado por la dispersión sobre las nanopartículas.
En segundo lugar, la variación de temperatura de unos puntos a otros de la capa de Ag, cuyo máximo supera la temperatura de fusión de la plata mientras que en otros puntos permanece por debajo, lo que lleva a la remodelación local y la fusión de las nanopartículas de Ag dentro de franjas periódicas de tamaño submicrométrico.
Después de algunos miles de pulsos, la modulación de la temperatura en la película supera la temperatura de fusión de Ag en todas partes, incluso donde es mínima, y conduce a una distribución espacial homogénea de nanopartículas elipsoidales más grandes.
Las formas de nanopartículas anisotrópicas surgen después de la interacción con el fuerte campo eléctrico generado por los pulsos de láser ultracortos y el aumento de temperatura.

Las nanopartículas de Ag se dispersan entonces en las capas de TiO2 que se fusionan,
experimentando oscilaciones colectivas de sus electrones de la banda de conducción causados por la interacción con el láser, conocidos como plasmones de superficie. Estos modos de oscilación, se aproximan a la longitud de onda del láser de bombeo, pudiendo producir grandes amplificaciones del campo electromagnético alrededor de la nanopartícula.

La alta temperatura en todas partes de la película promueve que se formen nanopartículas más grandes mientras que desaparecen las más pequeños, y de esa forma se forman progresivamente franjas muy finas.

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